Oberflächenmodifizierung von Zeolithen

Die Selektivitätssteigerung von Zeolithkatalysatoren für die heterogen-katalytische Kohlenwasserstoffumsetzung erfordert nach der Katalysatorsynthese oft noch die Desaktivierung unselektiver Zentren auf der Oberfläche der Katalysatorpartikel, um unerwünschte Nebenreaktionen zu unterdrücken. Besonders relevant ist dies für nanoskalige Katalysatoren. Verfahren zur Oberflächenmodifizierung sind z.B. Flüssig- oder Gasphasensilanisierung mit Organosilanen und Vorverkokung durch Abscheidung hochmolekularer Kohlenwasserstoffe.
Zur weiteren Verbesserung der Oberflächenmodifizierung durch Vorverkokung ist ein detailliertes Verständnis von Art, Ort und Bildungsmechanismus der Kohlenwasserstoffablagerungen unerlässlich. Durch Kombination der Ergebnisse relevanter Untersuchungsmethoden wie TPO, ¹³C CP MAS NMR, MALDI-TOF MS, DRIFTS und ¹²⁹Xe NMR an oberflächenmodifizierten Katalysatoren mit mechanistischen Untersuchungen unter Einsatz von isotopmarkierten Substanzen (¹⁴C, ¹⁷O, ¹⁸O) in Isomerisierungsreaktionen werden die Zeolithkatalysatoren charakterisiert und die Modifizierungsverfahren weiterentwickelt.

Abb. 1 Chemische Verschiebung von ¹²⁹Xe in Abhängigkeit von der Xenon-Beladung an den Zeolithen HZSM-5 und HFER vor und nach der Modifizierung

Abb. 2 Ausschnitt aus einem MALDI-TOF Massenspektrum von CH₂Cl₂-unlöslichem Koks auf dem Zeolith HZSM-5 nach Vorverkokung mit Methanol bei 450°C.

Abb. 3 Skelettisomerisierung von n-Buten - Einfluß der Reaktionsdauer auf die Ausbeute an i-Buten am unbehandelten, vorverkokten und silanisierten Zeolith HFER (573 K und 9 g/(g_Kat·h))

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PD Dr. Frank Bauer
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