Untersuchung von Oberflächenreaktionen an Nanopartikeloberflächen mittels Flüssigzellen-Transmissionselektronenmikroskopie (LCTEM)

Flüssigzellen Transmissions Elektronen Mikroskopie zur Untersuchung von Oberflächenreaktionen von Nanopartikeln, schematische Illustration einer Flüssigzelle und Darstellung des vorgeschlagenen Mechanismus für das Partikelätzen von PbSe durch organische Transiente basierend auf den Studien der Pulsradiolyse und der Flüssigzellen Transmissions Elektronen Mikroskopie.

Ergebnis einer Ätzstudie von PbSe Nanopartikeln unter Verwendung verschiedener Fluenzen 2000 und 400 e-∙Å-2∙s-1.

Das genaue Verständnis und die Kontrolle der Morphologie von Nanopartikeloberflächen auf der Nanoskala ist eine der Grundvoraussetzungen für die Realisierung vieler moderner Anwendungen, zum Beispiel in der Datenspeicherung und Photonik. Die Flüssigzell-Transmissionselektronenmikroskopie (LCTEM) ist dabei eine vielversprechende Methode, mit der eine Vielzahl von Umwandlungen im Nanomaßstab direkt sichtbar gemacht werden können. Das ermöglicht die präzise Synthese von Nanostrukturen mit den gewünschten Funktionen.

Wissenschaftler*innen des Hertz-Elektronenstrahllabors am IOM untersuchten in Zusammenarbeit mit Forscherteams der Universität Berkeley sowie der Universität Chicago elektronstrahl-basierte Ätzprozesse an Nanopartikeln auf atomarer Ebene und zeitlicher Auflösung im Nanosekundenbereich. Dazu wurde die Transmissions-Elektronenmikroskopie (TEM) an Graphen-Flüssigzellen in Kombination mit der ultraschneller Pulsradiolyse-Technik erprobt. Das Ätzen von Gold und Halbleiter Nanokristallen wurde dabei als Modellsystem verwendet, um die Reaktivität der Flüssigzellenlösung und ihrer Auswirkungen auf die beobachteten Umwandlungen zu untersuchen und zu verstehen. Die Ätztrajektorien von Goldnanokristallen in verschiedenen Eisenhalogenidlösungen zeigten relevante Einflussfaktoren zur Kontrolle des Ätzverhaltens. Zudem konnte beobachtet werden, dass auch unerwartete Reaktanten, wie hochoxidierte kurzlebige transiente Spezies und organische Verbindung starken Einfluss auf das Ätzverhalten haben können.
Untersuchungen an prototypischen Halbleiter-Nanomaterialien mit wohldefinierten kristallinen Facetten zeigten zudem, wie nanoskalige Formveränderungen von Halbleitern durch die Reaktivität bestimmter Facetten in flüssigen Umgebungen bestimmt werden.

Die Ergebnisse der Studien wurden im Journal of the American Chemical Society (JACS) und in Science Advances veröffentlicht:

Publikationen

M. F. Crook, C. Laube, I. A. Moreno-Hernandez, A. Kahnt, S. Zahn, J. C. Ondry, A. Liu, A. P. Alivisatos
Elucidating the Role of Halides and Iron during Radiolysis-Driven Oxidative Etching of Gold Nanocrystals Using Liquid Cell Transmission Electron Microscopy and Pulse Radiolysis
Journal of the American Chemical Society2021, 143, 11703-11713
https://doi.org/10.1021/jacs.1c05099

C. Yan, D. Byrne, J. C. Ondry, A. Kahnt, I. A. Moreno-Hernandez, G. A. Kamat, Z.-J. Liu, C. Laube, M. F. Crook, Y. Zhang, P. Ercius, A. P. Alivisatos
Facet-selective etching trajectories of individual semiconductor nanocrystals
Science Advances2022, 8, eabq1700
DOI: 10.1126/sciadv.abq1700

 

Zurück